GRAFEN TAKVİYELİ MİKRO VE NANOFİBRİL SELÜLOZLARIN NİŞASTA TUTKALINDA PERFORMANS ARTIRICI OLARAK KULLANIMI

YOLDAŞ E., ONDARAL S., ONDARAL M., CANBOLAT D.

10th INTERNATIONAL CONGRESS ON ENGINEERING AND SCIENCES, İstanbul, Türkiye, 17 Ekim 2026, cilt.1, sa.1, ss.80-87, (Tam Metin Bildiri)

Yayın Türü: Bildiri / Tam Metin Bildiri
Cilt numarası: 1
Basıldığı Şehir: İstanbul
Basıldığı Ülke: Türkiye
Sayfa Sayıları: ss.80-87
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Karadeniz Teknik Üniversitesi Adresli: Evet

Bu çalışmada, oluklu mukavva üretiminde kullanılan nişasta tutkalının yapışma performansını geliştirmek, jelleşme davranışını iyileştirmek ve düşük sıcaklıkta etkin bağlanma sağlamak amacıyla grafen ve türevleriyle takviye edilmiş mikro-fibril selüloz (MFS) ve nano-fibril selüloz (NFS) esaslı katkılar incelenmiştir. MFS, mekanik-enzimatik ön işlem ve yüksek basınçlı homojenizasyonla; NFS ise TEMPO/NaBr/NaClO oksidasyonu ve homojenizasyonla üretilmiştir. Farklı yüzey kimyasına ve fibrilasyon derecesine sahip örneklerin karboksil ve aldehit içerikleri belirlenmiştir. Grafen, grafen oksit (GO) ve indirgenmiş grafen oksit (İGO), kuru selüloza göre %0,1, %0,2 ve %0,3 oranlarında fibril süspansiyonlarına katılmış; elde edilen hibrit katkılar Stein Hall yöntemiyle hazırlanan nişasta tutkalına nişasta esasına göre %1, %3 ve %5 oranlarında eklenmiştir. Numuneler Fourier dönüşümlü kızılötesi spektroskopisi, viskozite, jelleşme sıcaklığı, çekme ve 180° yolunma testleriyle değerlendirilmiştir. FTIR sonuçları, grafen türevleri ile selülozik fibriller arasında oksijenli fonksiyonel gruplar üzerinden etkileşim oluştuğunu göstermiştir. Katkılı tutkalların tamamında yolunma direnci referans tutkala göre artmıştır. En yüksek ortalama değer, %0,2 grafen içeren MFS esaslı katkının tutkala %1 oranında ilave edildiği TMG2-1 numunesinde 413,5 N/m olarak ölçülmüştür. Bu sonuç, 187,0 N/m olarak belirlenen referans değerin yaklaşık 2,2 katıdır. NFS-4/İGO esaslı TN4İGO2-1 numunesinde de 413,2 N/m yolunma direnci elde edilmiştir. Düşük hibrit katkı düzeyi genel olarak daha yüksek mekanik performans sağlarken katkı oranının % 3 ve %5’e yükseltilmesi bazı gruplarda yolunma direncini azaltmıştır. Seçilmiş İGO ve GO içeren NFS formülasyonlarında jelleşme sıcaklığı 42-48 °C aralığına düşmüş, böylece referans tutkalın 56 °C olan jelleşme sıcaklığına göre belirgin bir iyileşme sağlanmıştır. Bazı formülasyonlarda viskozite işletme aralığının üzerine çıktığından grafen türü, fibril yüzey kimyası ve toplam katkı miktarının birlikte optimize edilmesi gerektiği belirlenmiştir. Sonuçlar, grafen takviyeli selülozik fibrillerin düşük dozajda nişasta tutkalının yapışma ve proses performansını geliştirebilen biyoesaslı ve yüksek potansiyelli bir katkı sistemi olduğunu ortaya koymaktadır.

In this study, microfibril cellulose (MFS) and nanofibril cellulose (NFS)-based additives reinforced with graphene and its derivatives were investigated to enhance the adhesive performance of the starch glue used in corrugated cardboard production, improve its gelation behavior, and ensure effective bonding at low temperatures. MFS was produced via mechanical-enzymatic pretreatment and high-pressure homogenization, while NFS was produced via TEMPO/NaBr/NaClO oxidation and homogenization. The carboxyl and aldehyde contents of samples with different surface chemistries and degrees of fibrillation were determined. Graphene, graphene oxide (GO), and reduced graphene oxide (RGO) were added to the fibril suspensions at concentrations of 0.1%, 0.2%, and 0.3% by weight relative to dry cellulose; the resulting hybrid additives were incorporated into starch paste prepared using the Stein-Hall method at concentrations of 1%, 3%, and 5% by weight relative to the starch base. The samples were evaluated using Fourier-transform infrared spectroscopy, viscosity, gelation temperature, tensile strength, and 180° bend tests. FTIR results indicated that interactions occurred between the graphene derivatives and the cellulose fibrils via oxygen-containing functional groups. The bend resistance of all the modified pastes increased compared to the reference paste. The highest average value, 413.5 N/m, was measured in the TMG2-1 sample, in which an MFS-based additive containing 0.2% graphene was added to the adhesive at a ratio of 1%. This result is approximately 2.2 times the reference value of 187.0 N/m. A tensile strength of 413.2 N/m was also obtained in the NFS-4/IGO-based TN4IGO2-1 sample. While a low hybrid additive level generally provided higher mechanical performance, increasing the additive ratio to 3% and 5% reduced the tensile strength in some groups. In selected NFS formulations containing IGO and GO, the gelation temperature decreased to the 42–48 °C range, representing a significant improvement compared to the reference adhesive’s gelation temperature of 56 °C. Since the viscosity exceeded the operating range in some formulations, it was determined that the graphene type, fibril surface chemistry, and total additive amount must be optimized together. The results demonstrate that graphene-reinforced cellulose fibrils constitute a bio-based, high-potential additive system capable of enhancing the adhesion and processing performance of starch-based adhesives even at low dosages.